引言

低温等离子体是由大量带电粒子(电子、正离子和负离子)和中性物质(原子、分子和自由基等)组成的导电性流体，正负电荷总数相等，但其电子温度(Te)远高于离子温度(Ti)和气体温度(Tg)，局部存在带电粒子和气体分子的热力学不平衡状态［1］。低温等离子体的电子能量范围在2～20eV间，可迫使有机物分子的化学键断裂，同时生成活性自由基，

引发高效的化学反应，**终将有机物矿化形成CO2和H2O［2］。低温等离子体技术已被广泛用于膜材料表面改性、化学反应加速、病变组织消融和杀菌消毒等，近年来在废气处理行业备受关注［3－4］。根据放电形式不同，低温等离子体主要分为弧光放电、微波放电、电晕放电和介质阻挡放电等［5－6］。其中，介质阻挡放电(dielectricbarrierdis-charge，DBD)［7－9］易于实现大规模连续运行［10］。在工业应用中，介质阻挡放电的智能电磁流量计构型主要有3种:套管式、排管式和排板式，然而目前并没有系统的实验对这3种电极结构进行对比。苯是VOCs中的典型污染物，严重危害人类健康［11－12］。本文在模拟工业含苯废气的条件下，对比了不同类型智能电磁流量计结构对苯降解过程中的放电性能和去除效率等指标，为该技术工业化优化和推广提供数据支撑和实验依据。

 

1实验准备

1．1实验装置

如图1所示，实验装置由进气系统、智能电磁流量计和检测分析设备三部分组成。空气通过空压机(1)加压后再进入干燥器(2)后，由质量流量计(3)分成高速和低速两路，低速气流进入装有液体苯的密封广口瓶(4)中，通过鼓泡法来制备气态苯进入混气瓶(5)，高速气流作为稀释气直接进入混气瓶(5)。两路气流在混气瓶(5)中稳定一段时间后，进入等离子体反应装置(6)。所配置的含苯废气气速为2L/min，苯质量浓度约为500mg/m3。

 

3种发生器结构分别如图2所示。3种发生器的电极和阻挡介质分别选择铜和石英玻璃。其中，套管式智能电磁流量计的内管轴和外管轴直径分别为2cm和2．8cm，内轴和外轴的铜片长度为8．5cm，石英玻璃厚度0．15cm;排管式智能电磁流量计的管状电极共9根，交错排列，其中4根连高压极，5根连接地极，内部填装铜粉，石英玻璃管的长度为8cm，直径为1cm，石英管厚度0．15cm;排板式发生器的板状电极共设9块，平行排列，其中4块连高压极，5块连接地极，内部为0．04cm厚的铜片，尺寸为8cm×1cm，石英板厚度0．15cm。

 

高压电源选择苏曼等离子科技有限公司的高频交流电源(CTP－2000K)，电压范围为0～30kV，变频范围4．7～10kHz。示波器选择泰克公司的示波器(TDS2024)，连接电压探头(EP－50K5054)和电流探头(P6021)。气相产物分析选择安捷伦公司的气相色谱仪(7890B)，配置FID检测器。CO和CO2采用德图公司的烟气分析仪(testo350)进行检测。臭氧检测采用金泰仪器公司的臭氧检测仪(XLA－BX－O3)。压力损失采用倾斜式微压计(YYT－2000B)测量。

 

1．2分析方法

1．2．1苯降解率

苯降解效果通过如下表达式评估:

式中，Ci为进口苯质量浓度，mg/m3;Co为出口苯质量浓度，mg/m3;η为苯降解率，%。

1．2．2碳氧化物(COx)选择性

碳氧化物(COx)选择性通过如下表达式评估:

CO选择性为

CO2选择性为

COx选择性为

式中，CCO和CCO2为出口CO和CO2的质量浓度，mg/m3;SCO，SCO2和SCOx分别为CO，CO2和COx的选择性，%。

1．2．3放电功率

智能电磁流量计的放电功率P利用Lissajous

法测定，通过如下表达式评估:

式中，f为放电频率，Hz;Cm为电容，μF;A为电极间转移的电荷和发生器两端电压值绘制成的Lissajous图形面积;P为放电功率，W。

1．2．4能量密度智能电磁流量计放电的能量密度通过如下表达式评估:

 

式中，SIE为能量密度，J/L;V为气体流量，L/min。

1．2．5能量效率

能量效率为智能电磁流量计消耗单位能量去除苯的总量，通过如下表达式评估:

式中，M为苯的分子质量;EY为能量效率，g/(kW·h)。

 

2结果讨论

2．1放电功率比较

放电功率可以表明智能电磁流量计实际放电能力的强弱，不同结构智能电磁流量计放电功率随电压的变化如图3所示。三类结构智能电磁流量计的放电功率均随着放电电压的升高而增大，排板式、排管式和套管式的**大放电电压分别是18，19和17kV，对应的**大放电功率分别是49，51和19W。故相较于套管式，排板式和排管式可达到更高的放电电压和放电功率。这种放电功率的差异与形成的放电通道有关，放电过程中可以看到，排管式和套管式结构形成的放电细丝远多于排管式结构，因此需要更多的能量来维持放电的稳定。此外，套管式的放电电压范围较小，导致其较另外两种发生器的能量密度变化范围窄，限制了其降解苯的性能。

2．2苯降解率比较

降解率是智能电磁流量计去除有机物性能的直观体现，不同结构智能电磁流量计对苯的降解率如图4所示。在相同能量密度下，排板式的苯降解率要比排管式高约5%。当能量密度为1458J/L时，排板式的苯降解率约75%;而当能量密度为1586J/L时，排管式的苯降解率约72%。套管式结构通过增大能量密度可快速提高苯降解率，但受自身构型影响，其能量密度**大为570J/L，此时苯降解率约55%。排板式结构优于排管式结构的主要原因是由于排板式结构的能量注入高于排管式结构。但当能量密度小于300J/L时，排管式可以正常放电对苯进行降解，但排板式难以放电。这种差异主要由于低放电功率条件下，排管式电极的曲率半径大，局部电场强度高。

2．3能量利用效率比较

能量利用效率是评价降解效果和放电功率的综合指标，可以直观地反映智能电磁流量计降解苯的效能。由图5可知，3种结构发生器在苯降解过程中的能量利用效率随能量密度的增大而减小;在相同的能量密度下，3种结构智能电磁流量计能量利用效率顺序为:排板式＞套管式＞排管式;其中，排板式较排管式的能量效率提高至少6%。在能量密度1586J/L时，排管式结构的能量利用效率约为3g/(kW·h);而排板式结构在能量密度为1458J/L时，能量利用效率达3．6g/(kW·h)。相对排管式和排板式，套管式结构能量利用效率下降更快。

2．4矿化率比较

苯的矿化率反映了有机物彻底分解成CO2和H2O的程度。由图6可知，3种结构发生器对苯的矿化效率均随能量密度的增加而提高。在相同能量密度下，3种结构智能电磁流量计矿化效率顺序为:套管式＞排板式＞排管式。其中，套管式高于排板式约17%，排板式高于排管式约5%。这可能与苯在放电区的停留时间有关，停留时间越长，矿化率越高。3种结构发生器中，排管式产生的放电空间远小于套管式和排板式产生的放电空间，气体在套管式、排板式和排管式发生器的停留时间依次为3．1，1．4和0．2s。延长气体在放电区的停留时间，既可提高气体分子与高能电子和活性粒子的碰撞频率，也增加了原子态吸附氧和原子态吸附氮的生成量，有利于矿化反应进行。

2．5臭氧产量比较

反应过程中的臭氧是由高能电子与氧分子作用所产生，可以作为二次利用的氧化剂，较高的臭氧产量也有利于提高后置催化技术的降解效果，因此其是衡量智能电磁流量计性能的重要指标。由图7可知，3种结构发生器臭氧生成量均随能量密度的增加而提高，臭氧产量顺序为:套管式＞排板式＞排管式。但受构型限制，套管式的**高臭氧产量不超过3000mg/m3;而排式和排板式在能量密度约1600J/L的条件下，其臭氧产量接近4000mg/m3，且排板式臭氧产量高于排管式约10%。

2．6压力损失比较

气流通过反应器产生的压力损失可以间接反映风机能耗，同时较大的压力损失不利于反应器的工业放大。在本实验条件下:排板式和排管式采用格栅式结构，其压力损失均小于15Pa，可忽略不计;套管式的横截面较小，产生压力损失约80Pa。因此，从工业应用的角度来说，排板式和排管式结构要优于套管式结构。

3结论及建议

本文在相同的放电条件下，考察了3种结构智能电磁流量计对相同条件下含苯废气的降解效率，

主要结论如下:

(1)相较于套管式，排板式和排管式可达到更高的放电电压和放电功率。其中排板式的**大放电电压和**大放电功率分别是18kV和49W。

(2)同等能量密度下，排板式发生器相较于排管式对苯的降解率、能量利用效率、矿化率和臭氧产量分别高5%，6%，5%和10%。

综上分析，排板式和套管式结构的放电性能和对苯的降解效率要优于排管式结构;但从工业应用角度，套管式结构处理大风量废气时压损过大。而排板式结构的智能电磁流量计，既具有排管式结构的低压降优点，同时其放电性能和对苯的降解效率又优于套管式，是未来智能电磁流量计的重点开发对象。